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IF:766!山东大学以第一单位发Nature Reviews Materials!

时间:2023-06-02 23:59 点击次数:137

  手性存在于自然界的所有形式中,并在生物体中发挥着基本作用。氨基酸、蛋白质、碳水化合物、DNA、细胞器和更复杂的组织和器官都具有手性特征,尽管仍不清楚为什么几乎所有由l-氨基酸组成的蛋白质都是左旋的,而DNA双螺旋结构和大多数碳水化合物是右旋的。骨骼组织、翼足类动物外壳、鲸鱼象牙和蜗牛外壳中的矿物质也具有手性分级结构的特征。生物分子和生物结构中的天然手性为与工程手性材料相互作用提供了无限的可能性。也就是说,生物过程,包括生物分子结构变化、蛋白质电晕形成、细胞摄取、细胞粘附、细胞形态变化、干细胞分化、免疫反应、癌症细胞死亡、神经修复、抗菌作用和植物生长调节,可以对工程材料的两种对映体产生不同的反应。

  手性材料可介导许多天然和合成过程,包括自组装、不对称反应、对映选择性催化、极化过程和生物反应。鉴于广泛的应用机会,具有内在手性性质的工程材料在许多领域都引起了人们的兴趣。然而,在生物医学领域,手性材料仍然很少被探索或理解,使用的手性材料也通常是从手性实体的表面修饰中获得其手性,而不是材料本身的固有手性中获得。

  近期,山东大学马保金研究员和斯特拉斯堡大学Alberto Bianco等人发表了最新展望性文章,讨论了固有手性材料,包括它们的设计、对映体之间的结构和功能差异,以及材料的手性对生物反应和过程的影响。这些内在手性工程材料根据其成分和设计方法可分为三类,包括碳点(CDs)、金属基材料(MBM)和图案化几何形状。作者希望这篇文章能够在基础研究和未来临床应用之间架起桥梁,并进一步促进由材料介导的手性药物的发展。相关工作以“Regulation of biological processes by intrinsically chiral engineered materials”为题发表在NatureReviewsMaterials。

  CDs的表面可以有各种各样的官能团,它们的碳核可以是结晶的,也可以是无定形的。表面化学和核心都会影响CDs的物理化学性质。它们的合成得益于各种各样的试剂和前体,包括手性分子。在现有文献的基础上,作者将手性CDs分为两类:从手性前体获得的固有手性CDs和用手性分子合成后修饰的手性CDs。前者的手性来源于在合成步骤中不发生外消旋的前体的手性中心,以及最终的分级几何结构。相比之下,合成后修饰的手性CDs的手性特征主要来自表面手性分子,而不是CDs本身。CDs具有催化活性,并且它们的手性可以影响催化反应。而CDs与蛋白质和/或细胞之间的相互作用仍处于起步阶段,这些相互作用因其调节细胞过程、靶向和治疗特定疾病的潜力而备受关注。最后,手性CDs也具有作为抗菌剂的潜力(图1)。

  与手性CDs类似,MBM可以通过与手性分子直接结合而成为手性分子。此外,在手性分子存在的情况下,可以通过向金属种子施加偏振光来生长手性MBM。在生物医学背景下,迄今为止,手性MBM已被用于分子检测、癌症细胞识别、免疫调节、癌症治疗、抗病毒和抗菌应用以及脑疾病(例如阿尔茨海默病和帕金森病)的治疗。例如,手性Au NPs可成为调节免疫反应的佐剂。L-Au NP对树突细胞膜上存在的粘附G蛋白偶联受体(例如CD97)和表皮生长因子(例如表皮生长因子样模块受体1)具有更高的亲和力,并且可以比D-Au NP更好地通过内吞作用转运到细胞中。此外,手性Au NP已被用于治疗脑部疾病。它们能够促进小鼠神经干细胞的神经元分化。与佐剂研究类似,L-Au NP在促进神经干细胞分化方面的效率约为D-Au NP的两倍,因为它们具有更高的内吞效率。此外,在近红外辐射下,L-Au NPs可以去除近70%的淀粉样蛋白和过度磷酸化的p-tau蛋白,缓解阿尔茨海默病的症状。当然,手性MBMs也展现出了作为新型抗菌剂的潜力(图2)。

  由于独特的制备方法,如光刻和聚焦离子束诱导沉积,图案化的手性几何结构可展现出与手性NP不同的(生物)应用。手性图案(主要在金属、石英和玻璃上)可用于生物传感和生物探测。当手性生物分子吸附到手性表面上时,圆二色性光谱发生变化,提供了关于相互作用手性生物分子类型的信息(图3)。手性图案化能够指导细胞行为,大量的研究显示,材料的纳米形貌或微观形貌可调节细胞粘附、形态、迁移、增殖和分化。不仅如此,图案化的手性几何结构也显示出了调节干细胞命运的能力。

  自2018年以来,由于其对各种生物过程的独特影响,固有手性工程材料开始吸引更多的关注。然而,为了使这一领域取得进一步的进展,作者认为需要在几个领域进行努力。一是各类制备方法仍然存在多功能性和再现性的问题;二是手性在生物学过程中(如细胞信号通路)的影响机制尚需进一步研究;三是手性材料还需要解决安全问题。一个警钟是药物沙利度胺的悲剧,它忽略了左旋对映体的严重副作用。在将工程材料,特别是纳米材料转化为临床之前,必须对其进行评估,以确保其固有的手性不会对健康产生长期的不良影响。此外,与传统生物材料类似,手性纳米材料和手性底物的生物相容性不容忽视,尤其是对于不可生物降解或生物持久性材料以及释放或产生有毒降解副产物的材料。

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